1949年10月1日，毛主席在天安门城楼宣布中华人民共和国成立了。李四光从报纸上见到新中国成立的消息，恨不得立即起程归国。正在这时，得一位友人通知，说国民党政府驻英大使馆，奉命要阻拦他回国。李四光当即和夫人商定，星夜只身离英，摆脱监视；夫人随后赶到巴塞尔与他会合，然后赴意大利并从热那亚港登轮启程回国。1950年4月初，李四光夫妇经香港抵广州，回到了祖国大陆。5月来到了北京。
李四光被安排在北京饭店临时住下后，周恩来总理曾亲自到住处来看望他，两人谈了将近3个小时。周恩来提出，希望李四光能帮助党和政府团结全国广大的科学家为繁荣祖国的科学事业出力；并协助郭沫若院长做好自然科学方面科学家的工作。还有一项急待着手进行的重要工作，期待他去做，那就是把旧中国分散在全国各地的地质工作者组织起来，为急待开展的工矿资源勘察服务。李四光深知完成这三项任务的艰巨性和紧迫性。他承担了下来。
关于团结科学家的工作，李四光一直是很热心的。早在抗日战争后期，一部分科学技术工作者不满于当时政府对科学界的迫害，在当时共产党驻重庆办事处和周恩来的关怀下，在重庆成立了科学工作者协会（简称科协），推举竺可桢为理事长，李四光为监事长，凃长望为总干事。科协的发展很快，在国内大城市和中国留学生较多的国家先后成立了分会，并于1946年7月，与法、英、美、捷等国的一些科学团体共同发起成立了世界科学工作者协会（简称世界科协）。北京解放后，1949年5月，在共产党统战部的推动下，中国科协与中国科学社（1915年成立）、中国自然科学社（1927年成立）、东北科学研究会（1948年东北解放后成立）共同发起建议召开一次全国科学会议。经过酝酿，由吴玉章主持，举行了筹委会会议，决定召开中华全国第一次科学工作者代表大会，并讨论推选出科学界参加新政协第一届全国委员会第一次会议代表17人，李四光是其中之一。政协一届一次会议闭幕后，10月1日，中华人民共和国中央人民政府成立。11月1日，政务院决定成立中国科学院，任命李四光为副院长之一。李四光这时还在国外，未能赶上参加上述会议。
李四光回到北京，出席了一届政协第二次会议，并作了一次发言，受到与会者的重视。不久他参加全国教育会议，毛泽东接见代表时，还对他在政协的发言表示了赞许。
8月17日，中华全国第一次自然科学工作者代表大会正式举行，李四光以中国科学院副院长身份，在会上作了题为《新中国的科学研究》的报告。这次会上还通过筹委会建议成立的以各门学科学会为会员的“中华自然科学专门学会联合会”（简称科联）；以科技工作者个人为会员的“中国科学技术普及协会”（简称科普）。大会推选李四光为科联主席，侯德榜等为副主席；推选梁希为科普主席，茅以升等为副主席。1958年因形势要求，两会合并为中华全国科学技术协会，李四光当选为主席。在李四光的主持下，并在几位副主席和各有关单位的积极支持下，科协对促进广大科学技术工作者通过学会进行跨机构间的学术交流和国际交流，对新学科学会的建立，对人民科学技术教育的普及，都起到了积极的推动作用。
由于中国科协曾经是世界科协发起会员，新中国成立后，李四光被推为世界科协的副主席之一。在五六十年代，李四光与世界科协主席法国著名科学家约里奥?居里（J.Curie）等常有书信往来，共同对反对原子战争保卫世界和平、声援被迫害的科学家等活动，表示了相互的支持。1956年，世界科协成立10周年，4月1日至3日世界科协第届执行局会议和协会成立10周年纪念会在北京举行，英国物理学家鲍威尔（世界科协副主席之一）等及理事十余人到会。李四光在会上发言，强调要使科学服务于崇高的目的——为人类谋更多的福利。1964年8月21—31日，由中国邀请有亚、非、拉、澳44个国家367位科学家参加的国际科学讨论会在北京举行。会议前夕，李四光以中国科协主席身份，在人民大会堂主持了招待会，数百位中国科学家和各国科学家欢聚一堂。陈毅副总理在会上致词，称这次讨论会是各国科学家胜利会师的大会、团结的大会。会议期间，朱德等国家领导人分别接见了到会的全体科学家。
由于李四光本人的科学造诣和他在国内外科学活动中的声誉，在第二届全国政协会议期间，他作为科学界的代表当选为政协副主席，并连续当选为第三、第四届政协副主席。
李四光在工作中，特别注意工、农业建设中需要多学科综合技术解决的问题，常组织各个有关专业的科学家，分工协作，共同探索解决问题的途径与方法。
李四光很早就关注原子能科学研究工作，归国到职后，即关注钱三强的工作安排。积极支持近代物理所的建立，多次由钱三强陪同到所视察并与科学家座谈，并和当时院党组书记张稼夫多次讨论原子能研究工作的安排问题。
1950年9月中国地质工作计划指导委员会成立，统一部署全国地质调查研究与勘探工作。1952年9月，在地质工作计划指导委员会的基础上成立了中华人民共和国地质部，李四光任部长，何长工、刘杰、宋应任副部长。为了适应国民经济建设迅速发展的需要，根据中央指示，地质部一开始就采取了大转变、大发展的方针。在全国高校院系调整的基础上，建立了北京、长春等地质院校，开始大规模培训新生力量。中国地质工作出现了空前未有的蓬勃发展的形势。
1953年夏末，李四光在北戴河休养期间，正值朱德委员长、李富春副总理也在此休养。李四光到朱德住所向朱德作了放射性探测演示，随后两人进行了较长时间的交谈。1954年，地质部着手放射性矿产资源的调查，在地质部普查委员会内成立第二办公室，专管铀矿地质工作。不久，二办扩大成为地质部三局（以后改属二机部、三机部和核工业部）。1955年1月15日，李四光、刘杰、钱三强参加了毛泽东主席主持召开的中央书记处扩大会议，汇报了铀矿地质工作的进展，再次演示了铀矿石标本的探测反应。当与会领导听到了探测器“嘎嘎”的声响，大家都很高兴。毛泽东当场作了重要的讲话，指出：“我们只要有人，又有资源，什么奇迹都可以创造出来。”由此，我国拉开了原子能事业的序幕。李四光在中国科学院院务常务会议上提出了加强原子能研究，推广同位素应用的建议。经科学院党组与二机部党组联合报请中央政治局批准，成立“中国科学院原子核科学委员会（简称核委），李四光为主任委员，张劲夫、刘杰、钱三强为副主任委员。钱三强负责核委的经常工作。
此时的李四光作为地质学家，急国家之所急，一手抓铀矿地质，一手抓天然油气地质。以往他多侧重基础性研究工作，积累了丰实的科学知识与经验，为适应新中国发展国民经济建设的需要，他又积极开拓应用地质领域的工作。
1954年3月1日，李四光应邀到燃料工业部石油管理总局作了《从大地构造看我国石油勘探远景》的报告。当时参加报告会的有苏联石油访问团和在华工作的石油专家。他用地质力学理论，详细地论证了我国地质构造特征和可能含油的远景地区，着重指出从东北平原通过渤海湾、华北平原往南到两湖地区是有重要意义的地区，应组织力量进行摸底。以后他又指出新华夏构造体系最东边的一条沉降带，黄海、东海乃至南海地区的海域含油远景，并不亚于陆地。李四光全局性、战略性的预测，在后来的区域普查和开发勘探中，基本上一步一步得到了证实。李四光在寻找祖国石油和天然气资源方面建立了不可磨灭的功绩，并因地球科学对发现大庆油田的突出贡献而荣获国家自然科学一等奖。他的地质力学理论也因此受到了特别的重视。1956年地质部成立了地质力学研究室，1958年改成研究所，李四光亲自兼任所长。当时，李四光还担任着全国石油地质委员会的主任委员。这年，李四光还被苏联科学院全体大会推选为苏联科学院院士。第二年，苏联科学院主席团又授予他卡尔宾斯基金质奖章。他在国际上享有崇高的荣誉和威望。
1959年，李四光开始撰写《地质力学概论》，1962年内部发行。这部著作，系统总结了李四光和他的学生们几十年的研究成果，是地质力学文库中的经典性著作，它标志着地质力学的完善与成熟。地质力学研究所用这部书做教材，一连办了三期地质力学进修班，向100多名地质研究骨干，介绍了地质力学理论与方法，并使地质力学得到了进一步的应用、普及和验证。1960年，李四光在北京西山地质力学研究所召开了中国第四纪冰川遗迹研究工作座谈会，并带领与会人员察看了北京西山地区新发现的第四纪冰川遗迹。会上成立了中国第四纪冰川遗迹研究中心联络组，李四光任组长，指导全国第四纪冰川遗迹的调查研究工作。
1962年，广东新丰江水库建成后，连续发生诱发性地震，李四光十分关心，他组织力量着手研究测试地应力的活动规律。1966年邢台发生强震之后，李四光对地震预测研究更加感到紧迫，他亲自到现场，亲自作地应力测试试验。他认为作为地壳能量集中释放的地震是有脉络可寻的，是有前兆出现的，只要深入工作，是可以预报的。他为解决地震预报问题进行深入的试验研究。早在1953年，中国科学院就成立了地震工作委员会，李四光兼任主任委员，做过一些工作，但大多是跟在地震的后面跑。李四光认为没有提前10年、15年在战略性地区开展地震预报的研究工作，是犯了一个错误。李四光认为，要预测地震，就要划分危险区，建立地震预测试验站，研究地震应力作用的过程。要进行地应力测量就应该仔细研究构造应力场。了解了应力场的特点，才好追索构造运动的起源。但这仅仅是一个方面，另外一方面，还应注重岩石性质问题，岩石的机械性质和化学性质，是很重要的决定因素。把这两种因素，即矛盾的双方，同时加以考虑和分析，才能对地震发生的时间、地点、频度和强度作出科学的判断。李四光认为这是对地震预报的一条有效的探索途径。1971年4月，在他病危期间还曾问大夫他还有多少时间？他说：“如果还能给我半年时间，地震预报的解决是有希望的。”可惜，4月29日他就溘然长逝了。李四光的去世，对于我国地震预报工作是难以弥补的一个损失。
李四光在生命最后的一二年中，还为毛泽东主席等中央领导编写了一本《天文、地质、古生物资料摘要（初稿）》。这本书可以说是他一生攻研地球科学思想路线的总结与表达。他把天、地、生三者视为一个相互制约、相互联系的整体，再把有关数、理、化的部分知识要点，精炼出来熔于一炉，表达了李四光在从事自然科学研究的长期科学实践中所形成的思路、观点与认识。这种从实践中总结出来的系统整体论思想及其方法论，是十分可贵的。1972年，这本书正式出版，全书15万多字，附有60多幅照片和插图。书的最后一部分“地壳构造和地壳运动”，是全书的一个重点。在这里，李四光再次强调了构造体系的观点，提出解决大陆构造问题应该立足于确实可靠的构造现象，即构造体系的研究。这一点，也是李四光在地质学上最重要的贡献。
李四光在生命的最后几年中，还特别关心地下热能资源的开发与利用，逝世前一年，他不顾身患危症，一定要到天津视察地下热水的开发与利用的情况。打开地下热能宝库，减轻煤炭资源的消耗，是他多年在能源利用方面研究的重要课题，也是他逝世前最为关心的重大问题之一。
李四光在科学实践的道路上，毕生研究地质力学，应用地质力学的理论与方法，在矿产地质、水文地质、工程地质、石油地质、铀矿地质、煤田地质、地热地质、地震地质以及第四纪地质等方面开拓了广阔的新的领域，作出了创造性的贡献。他对古生物学、岩石学、地球化学、地球物理以及模拟实验、地应力测量等方面的研究都有出色的成就。李四光的学术成就和科学业绩，他的科学著作、科学思想和创造性的科学方法，都是我国科学文化宝库中的重要财富。
1958年他加入了中国共产党。周恩来总理曾说：“李四光是一面旗帜，对社会主义建设作出了很大贡献。”在1971年5月2日李四光的追悼会上，周总理又号召大家：“要继承李四光的事业，学习和发展李四光创立的地质学说，要把李四光生前的遗著整理出来，公开发表，广泛流传。
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